SPP 2196: Metall-Halogenid Perowskit Halbleiter Evolution: von Bausteinen in L?sungen zu Dünnschichtfilmen

Das Ziel des GLIMPSE-Projektes besteht darin, grundlegende Erkenntnisse zum Einfluss von Metall-Halogenid-L?sungskomplexen auf die opto-elektronischen Eigenschaften von Metallhalogenid-Perowskit-Halbleitern zu erlangen. Zur Beantwortung dieser Fragestellung verfolgen wir einen interdisziplin?ren Ansatz zwischen Chemie und Physik mit komplement?ren experimentellen und theoretischen Methoden. Das Projekt gliedert sich in die drei Aspekte von Struktur, Spektralen Eigenschaften und Evolution der molekularen Metall-Halogenid-L?semittel Komplexe in Perowskithalbleiter w?hrend der Phasenbildung. Experimentell werden die Koordinationschemie, -geometrie und -struktur von Halogen-Plumbat-Komplexen mit einer Kombination aus R?ntgenspektroskopieverfahren (EXAFS, XANES) sowie R?ntgenbeugung (XRD) untersucht und mit durch theoretische Dichtefunktionaltheorie (DFT)-Berechnungen ermittelten Vorzugskomplexgeometrien verglichen. Die aus DFT-Berechnungen bestimmten Bindungsenergien von Halogenidanionen und L?semittelmolekülen an das Metall (Blei oder Zinn), werden mit, aus per photometrischer Benesi-Hildebrand-Analyse bestimmten, chemischen Gleichgewichtskonstanten von Metall-Halogenidkomplexen in verschiedenen L?semitteln verglichen. Wir planen, spektrale Signaturen von Metall-Halogenid-L?sungsmittel-Komplexen in L?sung mittels optischer Spektroskopie identifizieren und durch ab-initio-Berechnungen basierend auf der Vielteilchen-St?rungstheorie (MBPT) rationalisieren. Die Evolution von L?sungskomplexen, die 0D-Bausteine von 3D-Metallhalogenid-Perowskithalbleitern darstellen, über niedrigdimensionale kristalline 1D- und 2D-Intermediate, wird durch eine Kombination aus in-situ-optischem Monitoring sowie korrelativer R?ntgenspektroskopie und R?ntgendiffraktion untersucht. Diese Studien werden durch DFT- und MBPT-Rechnungen zur Rationalisierung von elektronischen und optischen Eigenschaften von kristallinen Intermedi?rstufen erg?nzt.Die Ergebnisse dieses Projekts werden neue Erkenntnisse darüber liefern, wie die Struktur der Metall-Halogenid-L?semittel Komplexe (Bausteine) die Morphologie und opto-elektronische Qualit?t, Ladungstr?gerdynamik, Defekte, Defekttoleranz und intrinsische Degradationsmechanismen von Metallhalogenid-Perowskit-Dünnschichten und somit Bauteilen bestimmt.