Hangman-Porphyrin-Verbindungen als biomimetische Modellkomplexe für selektive Oxidationsreaktionen durch die Aktivierung von Wasserstoffperoxid und Sauerstoff

Künstliche Katalysatorsysteme basierend auf der Hangman-Porphyrin-Architektur sollen entwickelt werden, um eine Brücke zwischen der homogenen, heterogenen und biologischen Katalyse.zu schlagen Wir konzentrieren uns hierbei auf die Modifikation des Xanthen-Rückgrats, welches einerseits über eine Protonen-Donor-Akzeptor-Funktionalit?t (z.B. Carboxylat- oder Pyridyl-Gruppe) verfügt und andererseits eine Metalloporphyrin-Einheit beinhaltet. Das Metalloporphyrin wird über weitere ausgew?hlte Aryl-Gruppen in meso-Position verfügen, die eine spezielle zus?tzliche Anwendung erlauben. Als Erstes werden wir die katalytischen Eigenschaften in homogenen Systemen untersuchen. Zweitens, die Einführung wasserl?slicher meso-Arylgruppen soll Untersuchungen unter biologisch relevanten Bedingungen erm?glichen (d.h. in Wasser). Drittens, die Einführung polymerisierbarer Arylgruppen soll es erm?glichen, funktionale organische Netzwerke aufzubauen, die anschlie?end als heterogene Katalysatoren verwendet werden k?nnen. In allen drei F?llen wird zun?chst die Aktivit?t und Selektivit?t in der Aktivierung von Wasserstoffperoxid und/oder Sauerstoff untersucht, und danach die F?higkeit, organische Moleküle zu oxidieren; d.h. die Nachahmung der biologischen Oxigenase-Reaktion. Verschiedene spektroskopische und elektrochemische Methoden zur Isolation und Charakterisierung von Intermediate werden verwendet werden, um m?gliche katalytische Mechanismen vorzuschlagen.